摘要

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）雖然擁有高達 26% 的功率轉換效率（PCE），但其異質界面引起的不穩(wěn)定性一直是一個難題。由于鈣鈦礦的熱膨脹系數(shù)高于 SnO2，鈣鈦礦/SnO2 界面處形成的面內拉伸應變是導致 PSCs 不穩(wěn)定的原因之一。成均館大學 Nam-Gyu Park 教授團隊在 ACS Energy Letters 上發(fā)表的研究成果，提出了一種通過界面分子設計來調控應變的有效方法。他們利用帶有磷酸鹽和胺基團的雙功能分子磷酸乙醇胺（PEA）對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜，并顯著提升了器件的穩(wěn)定性。研究團隊利用掠入射 X 射線衍射（GIXRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）和時間分辨光致發(fā)光光譜（TRPL）等手段，對薄膜的結構、形貌和光電性能進行了深入分析。結果表明，PEA 修飾有效地釋放了鈣鈦礦/SnO2 界面處的拉伸應變，實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜。基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE，展現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。

研究背景

PSCs 因其高效率、低成本等優(yōu)點而成為近年來光伏領域的研究熱點。然而，PSCs 的長期穩(wěn)定性一直是制約其商業(yè)化應用的瓶頸。其中，異質界面處的應變被認為是導致器件性能衰減的重要因素之一。鈣鈦礦材料與電子傳輸層材料（如 SnO2）之間存在較大的熱膨脹系數(shù)差異，在器件工作過程中容易產(chǎn)生應變，從而導致缺陷形成、離子遷移和界面分離等問題，最終影響器件的穩(wěn)定性。

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研究方法

該研究采用 PEA 分子對 SnO2 層進行表面修飾，以調控鈣鈦礦/SnO2 界面處的應變。PEA 分子中的磷酸鹽基團可以與 SnO2 表面形成強相互作用，而胺基團則可以與鈣鈦礦前驅體中的有機陽離子相互作用，從而實現(xiàn)對鈣鈦礦薄膜結晶過程的調控。研究團隊利用 GIXRD 技術分析了鈣鈦礦薄膜的應變狀態(tài)，并通過 SEM 觀察了薄膜的形貌。此外，他們還利用 TRPL 光譜研究了器件的載流子動力學。

PSCs 的 EQE 光譜

重要性：上圖展示了 PSCs 的外部量子效率（EQE）光譜，可以用來評估器件在不同波長光照下的光電轉換能力。EQE 光譜可以反映出器件的光吸收特性以及載流子分離和收集效率。

研究結果分析：PEA 修飾后的器件在整個可見光范圍內都具有更高的 EQE，這表明 PEA 修飾有效地提升了器件的光電轉換能力。這可能是因為 PEA 修飾改善了鈣鈦礦薄膜的結晶質量和界面接觸，從而提高了載流子的分離和收集效率。

PSCs 的光強依賴性 J-V 曲線

重要性：上圖展示了 PSCs 在不同光強下的電流密度-電壓（J-V）曲線，可以用來評估器件在不同光照條件下的性能。通過分析 J-V 曲線的變化，可以了解器件的填充因子、串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻等參數(shù)。

研究結果分析： PEA 修飾后的器件在不同光強下都表現(xiàn)出更高的填充因子和更低的串聯(lián)電阻，這表明 PEA 修飾有效地改善了器件的電荷傳輸性能。這可能是因為 PEA 修飾減少了鈣鈦礦/SnO2 界面處的缺陷，從而降低了載流子的復合損失。

研究結果與討論

GIXRD 結果表明，在裸露的 SnO2 層上沉積鈣鈦礦薄膜時，會觀察到明顯的拉伸應變。而通過 PEA 修飾 SnO2 表面后，拉伸應變得到了有效釋放，實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜。SEM 圖像顯示，PEA 修飾后的 SnO2 表面更加平整，鈣鈦礦薄膜的晶粒尺寸更大，結晶質量更高。TRPL 光譜結果表明，PEA 修飾有效地抑制了器件的非輻射復合，延長了載流子的壽命，從而提高了器件的效率。

基于 PEA 修飾 SnO2 的器件 PCE 從 22.87% 提升至 24.35%，開路電壓 (Voc) 達到 1.19 V，短路電流密度 (Jsc) 為 25.82 mA/cm2，填充因子 (FF) 為 80.76%。此外，非封裝器件在 1700 小時后仍能保持 93% 的初始 PCE，展現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。相比之下，基于未修飾 SnO2 的器件在相同條件下僅能保持 66% 的初始 PCE。

MPA 和 PEA 修飾 SnO2 的濃度對 PSCs 光伏參數(shù)的影響及其重要性：此圖展示了不同濃度的 MPA 和 PEA 對 PSCs 光伏參數(shù)（Voc, Jsc, FF, PCE）的影響。通過比較不同濃度的修飾效果，可以找到最佳的修飾濃度，從而獲得最高的器件效率和性能。

研究結果分析：隨著 MPA 和 PEA 濃度的增加，器件的 PCE 呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢。這表明適量的 PEA 修飾可以有效提升器件性能，而過量的修飾則會產(chǎn)生負面影響。這可能是因為過量的 PEA 會在 SnO2 表面形成過厚的絕緣層，阻礙電荷傳輸。

結論與展望

該研究通過利用界面分子 PEA 對 SnO2 層進行表面修飾，成功地實現(xiàn)了無應變鈣鈦礦薄膜，并顯著提升了 PSCs 的穩(wěn)定性。研究結果表明，界面分子設計是一種有效調控異質界面應變、提升器件性能的策略。這項工作為制備高效穩(wěn)定的 PSCs 提供了新的思路，并為鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化應用奠定了基礎。

原文出處: ACS Energy Lett. 2024

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